This study investigated the single and competitive adsorption characteristics of micropollutants using thepristine and alkali-modified spent coffee grounds (SCG) biochars. The alkali modification substantially improvedthe physicochemical characteristics of the SCG biochars (specific surface area and pore volume), which may haveled to differences in the adsorption behaviors of the micropollutants. The pseudo second order model (R2 ≥0.990) better described the single and competitive adsorption kinetics than the pseudo first order model (R2 ≥0.664). It is evident that chemisorption played a key role in the removal of the micropollutants by the pristineand alkali-modified SCG biochars. The single and competitive adsorptions of the micropollutants were highlydependent on the solution pH and ionic strength since the pore-filling effects, electrostatic and hydrophobicinteractions governed their removal by the pristine and alkali-modified SCG biochars. The higher removal efficienciesof the micropollutants by the alkali-modified SCG biochars (≥ 44.5%) in the presence of dissolvedorganic matter compared to the pristine SCG biochars (≤ 18.5%) support the assumption that alkali modificationcould markedly reinforce the surface structural properties of the SCG biochars related to the adsorptioncapacities.