Growing concerns about the adverse effect of public health posed by water pollution have highlighted the need to develop efficient and reliable treatment methods. Over the past few decades, azo compounds have been recognized as a major threat to drinking water. Although various physicochemical treatment methods have been developed, a reliable biological treatment method has not yet been reported. We report the development of a microbial Fenton-like reaction using bimetallic iron-molybdenum nanoparticles (FeMoNPs) immobilized Deinococcus radiodurans R1. First, in vivo synthesis of bimetallic FeMoNPs was successfully achieved and immobilized onto the surface of D. radiodurans R1. The FeMoNPs immobilized D. radiodurans R1 exhibited 82.2% Congo Red degradation efficiency with a maximum degradation capacity of 172.4 mg/g under optimized conditions. The method developed also demonstrated 99.4% and 81.1% degradation efficiency to Acid Orange 7 and Evans Blue dye, respectively. In addition, hydrogen peroxide (H2O2) remaining after the Fenton reaction rapidly decomposed through strong reactive oxygen species scavenging activity by D. radiodurans R1.